| 题名 | 电化学发光及其在分析化学中的应用 |
| 作者 | 徐国宝 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 1999-12-31 |
| 授予单位 | 中国科学院长春应用化学研究所 |
| 授予地点 | 中国科学院长春应用化学研究所 |
| 关键词 | 电化学 发光机理 分析化学 吡啶钌 吡嗪钌 氯丙嗪 光化学 |
| 学位专业 | 分析化学 |
| 中文摘要 | 电化学发光是指通过电化学方法来产生一些特殊的物质．然后这些电生的物质之间或电生物质与其它物质之间进一步反应而产生的一种发光现象；它是化学发光方法与电化学方法相互结合的产物。由于电化学发光分析法除了具有化学发光分析法所具有的灵敏度高、线性范围宽和仪器简单等优点外，它还能克服化学发光分析法中所存在的一些缺点，如一些化学发光试剂不易保存或在特定条件下不稳定、难以实现时间和空间上的控制、化学发光试剂难以重复使用和溶液混合不均匀所带来的重现性相对较差等问题，因此近年来，电化学发光分析法受到了许多人的关注。本文正是在这样的背景下，开展这方面的工作，力图克服电化学发光目前存在的一些问题和拓展电化学发光分析的应用领域，获得的主要结果如下：1 针对一些电化学发光体系工作电极容易中毒的缺点，设计了一套具有一定特色的电化学发光流动注射分析装置。该装置中首次采用了双垫片结构的电解池，它可以方便地改装为喷壁式电解池，适于酶修饰电极参与的流动注射分析。同时该电解池还可以作为静态池。2 对吡啶钌/EDTA电化学发光体系作了较为系统的研究。发现EDTA浓度的变化会影响到电化学发光机理，并对这一现象作了初步的解释。同时还发现亲氧离子对电化学发光无影响，而亲氮离子对电化学发光具有抑制 作用，而且在一定浓度范围内，亲氮离子的浓度与电化学发光的强度成线性关系。该结果对研究金属离子与吡啶钌电化学发光之间的相互关系具有一定的指导作用。3 提出了采用有机溶剂修饰电极实现一些体系在水溶液中进行电化学发光的新思路。利用碳糊电极这种最简单的有机溶剂修饰电极，成功地使吡啶钌/过硫酸体系在纯水溶液中发光。这种有机溶剂修饰电极可望用于实现其它一些体系在纯水溶液中发光，如邻菲咯啉/过硫酸休系。实验中我们还发现在没有过硫酸参与下．吡啶钌也能在负电位卜产生电化学发光现象。这说明采用修饰电极可望实现吡啶钌与过氧化氛之间的电化学发光。4 针对目前吡嗪钌电化学发光测定过硫酸需要较负的电位这个缺点，提出了采用吡啶铬电化学发光测定过硫酸的新方法，使电位正移+0.5V左右．取得了较好的测定效果。5 提出采用富集的方法测定氯丙嗪。经过富集后，使线性范围向低浓度移动了两个数量级左右。该方法可望用于大量药物的高灵敏测定。6 将碳糊这一电化学领域特殊的修饰方法引入化学发光分析领域，用于过氧化氢和鲁米诺的测定取得了较好的效果。碳糊修饰法具有以下优点。第一，它是一种本体修饰方法，表面更新容易，而且制作简单、价廉：第二，该方法具有提高酶的稳定性的作用，可用于酶参与下的化学发光分析；第三，该方法不需任何化学反应，就可用于难溶性的化合物的修饰，为一些金属离子的选择性测定提供了一种更为简便的方法。另外，鉴于溶解平衡是一种动态平衡的特点，我们提出了一种新的碳糊电极制作方法，该方法一方面保证了碳糊的均匀性，另一方面还可以避免使用超声或难以挥发的溶剂。 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2011-01-17 |
| 页码 | 115 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.ciac.jl.cn/handle/322003/33933]  |
| 专题 | 长春应用化学研究所_长春应用化学研究所知识产出_学位论文 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 徐国宝. 电化学发光及其在分析化学中的应用[D]. 中国科学院长春应用化学研究所. 中国科学院长春应用化学研究所. 1999. |
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