题名 | 氧化亚氮催化消除新方法的研究 |
作者 | 宗玥 |
学位类别 | 理学硕士 |
答辩日期 | 2014-05-28 |
授予单位 | 中国科学院大学 |
导师 | 胡斌 ; 徐广平 |
关键词 | N2O 载体 泡沫铝 Ru Support Foamed aluminum |
学位专业 | 化学工程 |
中文摘要 | 氧化亚氮(N2O)是一种温室效应很高的有害气体,N2O的直接催化分解被认为是最具前景的方法之一。泡沫金属是导热性能良好、具有坚硬材质和三维孔洞结构的材料。本论文将泡沫铝应用于放热反应较强的N2O催化分解反应,以Ru3(CO)12作为催化剂前驱体,制备了一系列的Ru基催化剂,采用X射线衍射、物理化学吸附、电镜、程序升温等多种手段,对载体和催化剂进行了系统表征,考察了泡沫铝作为催化材料应用于N2O催化分解反应的可行性,不同形态Ru作为催化剂活性中心时在N2O催化分解中表现出的催化性能及还原性气体对催化剂性能的影响。取得的具体研究成果如下: 1. 泡沫铝作为催化剂载体,能够促进N2O的催化分解;泡沫铝经H2O2处理后对催化剂活性中心的附着力有所提高,催化活性有所提升;Ru负载量为0.5 wt.%的RuO2/泡沫铝催化剂能够使浓度为1%的N2O在405 ℃下达到完全分解。 2. 以Ru3(CO)12为前驱体制备的不同形态Ru催化剂在N2O催化分解反应中都表现出了较高的低温活性,三者的活性顺序为:Ru3(CO)12/泡沫铝>Ru/泡沫铝> RuO2/泡沫铝。N2O浓度为 1%,Ru负载量为0.3 wt.%,活性中心分别为Ru3(CO)12、Ru、RuO2时,N2O完全转化温度依次为 285 ℃、380 ℃、415 ℃。活性较高的Ru3(CO)12/泡沫铝催化剂在长时间作用后活性组分转变为 RuO2。 3. 还原性气体CO及H2对Ru基催化剂有不同程度的影响。二者均抑制Ru3(CO)12/泡沫铝在 N2O分解中的活性,CO抑制作用更加严重;二者都能够提高Ru/泡沫铝催化剂的催化性能,H2促进效果更加明显;H2对0.5 wt.% Ru/泡沫铝催化剂的活化再生能够使1% N2O在270 ℃下于15h测试时间内保持完全转化。 |
学科主题 | 物理化学与绿色催化 |
公开日期 | 2014-11-25 |
内容类型 | 学位论文 |
源URL | [http://210.77.64.217/handle/362003/6779] ![]() |
专题 | 兰州化学物理研究所_OSSO国家重点实验室 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 宗玥. 氧化亚氮催化消除新方法的研究[D]. 中国科学院大学. 2014. |
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