题名海水莠去津检测电位型传感器系统研制
作者高奇
学位类别硕士
答辩日期2014-05-26
授予单位中国科学院研究生院
授予地点北京
导师秦伟 ; 刘铭平
关键词分子印迹 固相萃取 聚合物膜离子选择性电极 海水 莠去津
学位专业环境工程
中文摘要随着我国工农业生产的加速发展,海岸带环境污染问题日趋严重。近年来,由于海水受有机物污染导致大批鱼虾贝类死亡的事故不断发生,有机污染物检测已引起人们广泛关注。莠去津是一种重要的三嗪类除草剂,由于其具有价格便宜、除草效果好、保留时间长等优点在农业生产中被普遍使用。然而,研究表明莠去津具有类雌激素作用,可造成致畸、致突变等严重后果,进入水体可抑制水生植物的光合作用,并通过食物链进入动物和人体,诱发多种疾病。因此,开发海水中莠去津的快速、灵敏、准确的检测方法具有重要的现实意义。
由于海水样品成分复杂、基体效应大且污染物含量很低,因此要求检测方法具有良好的选择性和较高的灵敏度。目前,通用的海水莠去津的检测方法是将大体积海水样品带回实验室,然后进行繁琐的分离富集,最后通过大型设备(如GC-MS)完成样品分析。这种检测手段不仅耗费了大量的人力、物力和财力,而且在时间尺度上不便于深入研究这些污染物在海水中的环境地球化学行为。因此,目前急需发展在线快速检测技术及便携式分析设备,能够对海岸带水体中的莠去津进行动态的检测,从而获得在时间和空间尺度上的大量的实时数据。基于此,本文将流动分析在线样品过滤及分离富集等自动化预处理技术与低检出限聚合物膜离子选择性电极电位检测技术进行有机结合,开发出一类能够在线快速检测海岸带水体中莠去津的新型电位型传感器及便携式样机。该样机不仅能够为及时快速地开展海洋环境监测和评价提供良好的研究平台,而且有利于全面深入研究莠去津在海岸带环境中的迁移及转化规律,为海洋中莠去津的综合整治和健康风险评价提供科学依据。具体研究内容如下:
1. 分子印迹固相萃取前处理方法的构建:由于海水中有莠去津的含量很低且海水基体效应大,因而进行检测前首先需要对目标物加以分离富集。本文以莠去津为模板分子、以MAA为功能单体、EGDMA为交联剂合成了其分子印迹聚合物,并将其作为固相萃取的高选择性吸附剂,解决了传统固相萃取填料如C18、硅胶等选择性差的问题。通过优化分子印迹聚合物合成条件、填料用量、洗脱剂的种类、上样流速和洗脱流速等,实现了对模拟海水中莠去津的高效分离富集,回收率在93%~103%之间。
2. 莠去津分子印迹电位型传感器的构建:聚合物膜离子选择性电极是一种常见的电位型传感器,它具有设备简单、价格低廉、较准确、易于小型化和一体化等优点,特别适合于在线分析检测。分子印迹聚合物具有构效预定性、特异识别性和广泛实用性等特点,可显著提高分析方法的灵敏度和选择性且具有很强的稳定性,是聚合物膜离子选择性电极在环境污染物监测应用中的理想离子载体。本文采用合成莠去津分子印迹聚合物作为聚合物膜离子选择性电极的高选择性载体,通过调控电极内充液的组成,并使用旋转圆盘电极降低了电极的检出限,成功实现了莠去津的高灵敏电位检测。在最佳膜组成条件下,该电极对莠去津的检出限可达1.7×10-8 mol/L(3σ),线性范围在1.0×10-7~8.0×10-7 mol/L,对常见无机离子具有较好的选择性。
3. 海水中莠去津在线快速检测传感器系统的构建及检测样机的开发与应用:我们采用分子印迹固相萃取实现对海水中莠去津的高效分离富集,以分子印迹聚合物膜为传感器敏感元件实现了对有机分子莠去津的高灵敏电位检测,结合在线过滤等流动分析自动化处理技术,提高传感器体系的响应性能与分析效率,开发出一类能够快速检测海水中莠去津浓度的新型电化学传感器及便携式样机系统。所开发样机线性范围在5×10-10~4×10-9 mol/L,检出限为9×10-11 mol/L(3σ),并最终成功应用于海水实体样品。
语种中文
学科主题环境工程学
公开日期2014-07-07
内容类型学位论文
源URL[http://ir.yic.ac.cn/handle/133337/6851]  
专题中科院烟台海岸带研究所知识产出_学位论文
推荐引用方式
GB/T 7714
高奇. 海水莠去津检测电位型传感器系统研制[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2014.
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