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题名	电/光电催化降解水中消毒副产物及其前驱体的研究
作者	李昂臻
学位类别	博士
答辩日期	2012-05
授予单位	中国科学院研究生院
授予地点	北京
导师	曲久辉
关键词	消毒副产物 前驱体 光电催化氧消毒副产物 电催化还原 Pd/Fe-C电极
其他题名	Photoelectrocatalytic and Electrocatalytic Degradation of Disinfection Byproducts and Corresponding Precursors
学位专业	环境工程
中文摘要	消毒副产物（ disinfection by-products,DBPs）因其潜在毒性已成为饮用水质健康安全的重要隐患。强化去除DBPs前驱体是控制DBPs的重要途径，而认识DBPs生成能力与前驱体结构之间的关系是有效控制DBPs生成的科学基础。本文以DBPs前驱体的结构特性研究为切入点，深入研究了电/光电催化氧反应 过程中DBPs前驱体的结构、形态转化和消毒副产物生成势的相关系，运用电化学沉积法制备出高效去除水中DBPs的电极， 建立了控制 DBPs生成和高效催化还原生成和高效催化还原DBPs的电化学新方法。       选取我国三个城市的地表水源，其溶解性有机碳含量（ dissolved organic carbon , DOC ）分别为 2.5 、5.2 和 7.9 mg/L。首先分别对其进行超滤和树脂级，通过研究原水和相应组分生成DBPs的能力，发现原水的 DOC 含量与 DBPs生成能力没有明显的相关系。SUVA值（ 254 nm处紫外吸收与 DOC 的比值）可在一定程度上代表原水中具有 芳香结构 的有机物含量， 但不能反映低腐殖质含量原水活性基团生成 DBPs的能力。经研究推断酚羟基和共轭双键是原水与活性氯反应生成DBPs特别是三氯甲烷（trichloromethane,  TCM ）和三氯乙酸 trichloroacetic acid, TCAA）的活性基 团。而氨基、羧基和醇羟基在氯化过程中具有较强的生成二氯乙酸（dichloroacetic acid, DCAA ）、溴代卤乙酸和溴代卤乙酸和三甲烷的能力。       采用光电组合方法实现了 DBPs前驱体的有效去除。研究发现光电催化氧过程中， 疏水非极性的大分子有机物被氧化成为亲水性 的小分子有机物，并且逐步被降解 矿化。结合三维荧光谱， 傅里叶红外三维荧光谱， 固体交叉极化13C核磁共振，气相色谱-质谱联用等方法，对各组分的结构变化情况进行分析及表征 ，结果表明 TCM （trichloromethane, TCM) 和TCAA 的前驱体主要具有酚羟基和共轭双键结构，这些官能团容易通过光电催化氧反 驱体主要具有酚羟基和共轭双键结构，这些官能团容易通过光电催化氧反应被降解，而溴代消毒副产物和DCAA 的前驱体主要具有氨基 、羧基和醇羟等结构，这些官能团相对来说比较难被降解。       采用电化学沉积的方法将原位生成的Pd (0)和 Fe (0)颗粒负载于碳纸表面制得电极（Pd/Fe-C），相对于浸渍煅烧法制备的电极，电沉积法制备的Pd/Fe颗粒具有更小的粒径，排列也更加致密均匀。电沉积Pd/Fe-C电极具有优异的催化还原卤乙酸和溴盐等DBPs的能力。利用Pd/Fe-C电极电催化还原 DBPs 同时存在直接还原和间两个过程 ，氯代乙酸通过直接还原作用被逐步脱氯，最终产物为MCAA（monochloroacetic acid, MCAA）；电化学间接还原通过 Pd (0)表面形成的 活性氢（H*）的作用而实现，在间接还原的作用下，氯代乙酸最终可被完全脱氯。在催化还原 DBPs的过程中，Pd (0)是主催化剂，Fe (0)起到结构助催化的作用。       进一步，将镀钯的颗粒活性炭作为阴极室固定填料， 研制三维电极反应器，进行卤乙酸的电催化脱卤研究。结果表明，三维电极反应器对卤乙酸有较好的电催化还原效果 ，在电流密度为 0.3 mA/cm 2、水力停留时间 为 20 min、卤乙酸初始浓度为 120 μg/L时，卤乙酸出水浓度小于 60 μg/L。经连续运行 试验考察， 该反应系统对卤乙酸去除具有较高稳定性。
公开日期	2014-05-07
内容类型	学位论文
源URL	[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/7187]
专题	生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室
推荐引用方式 GB/T 7714	李昂臻. 电/光电催化降解水中消毒副产物及其前驱体的研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2012.

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