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题名	纳米多孔Ni、Ni-Co合金及其氧化物的制备与电催化析氧性能研究
作者	任向荣
答辩日期	2019
导师	周琦
关键词	快速凝固 脱合金化 纳米多孔Ni 电催化析氧
学位名称	硕士
英文摘要	随着化石燃料的储量锐减,氢能作为高热值、清洁、可再生的二次能源日益备受关注。电解水制氢因工艺简单、制取氢气纯度高且环保无污染已成为大规模制氢的首选。然而析氧半反应较高过电位的存在严重限制了其大规模应用,寻求成本低廉、析氧过电位低且稳定性高的电极材料已成为人们研究的热点。为此,本文旨在通过脱合金化制备不同结构的多孔电极,同时就前驱体合金Al含量的不同、Co的加入以及热处理氧化的影响进行探讨和分析,以期获得高OER（析氧反应）活性及稳定性的析氧催化电极。本文采用快速凝固与脱合金相结合的方法,制备了纳米多孔Ni、Co、Ni-Co合金,通过热处理氧化获得了纳米多孔NiO、Co3O4、NiCoO2、NiCo2O4。利用XRD、SEM、TEM、BET等对纳米多孔材料的物相、微观结构、比表面积及孔径分布进行了表征,并通过稳态极化、电化学阻抗分析、方波电位、循环伏安等方法测试了其在碱性溶液中的电催化析氧性能。结果表明:Ni30Al70合金制备的纳米多孔Ni在1 mol·L-1的NaOH溶液中具有优良的电催化析氧性能,当电流密度为10 mA·cm-2时,析氧过电位仅为224 mV,交换电流密度为6.3297×10-1 mA/cm2,表观活化自由能为40.297 kJ·mol-1,经1000圈循环伏安后,过电位降低了5 mV(j=10 mA·cm-2),表现出良好的催化稳定性和耐久性。这得益于NiAl3与Ni2Al3两相的协同腐蚀作用获得了多层次的纳米多孔结构;然而,经450℃热处理后,外层骨架引起的体积效应,降低了电极的比表面积,析氧活性较热处理前有所下降。NiO继承了Ni的纳米多孔结构,提高了电极的析氧活性。Ni5Al95、Ni10Al90、Ni15Al85、Ni20Al80、Ni25Al75获得的纳米多孔NiO在10 mA·cm-2的电流密度下,析氧过电位较热处理前分别降低了14 mV、35 mV、39 mV、55 mV、49 mV。这源于热处理氧化引起的表面粗糙度的增加增大了电极的比表面积,相邻骨架之间较大的孔隙（孔径尺寸100300 nm）为电极骨架粗大提供了广阔的空间;NiO表面特殊的物化性质也进一步提升了OER活性。此外,热处理氧化增强了NiO的骨架强度,提高了电极的析氧稳定性。电极的微观结构对电催化析氧性能有着重要影响。纳米多孔Co因次级孔道结构的存在,极大地提升了电极的比表面积与电化学活性面积,几何因素对OER活性的贡献率为52.993%,平衡电位下离子扩散系数高达1.433×10-12 cm2·s-1,在所有电极中具有最快的离子传质速率与最佳的析氧活性。在10 mA·cm-2的电流密度下,析氧过电位仅为128 mV,交换电流密度为2.7554 mA/cm2,表观活化自由能为17.985 kJ·mol-1,经1000圈循环伏安后,过电位降低了11 mV(10 mA·cm-2电流密度下),表现出优良的催化稳定性和耐久性。
语种	中文
页码	87
URL标识	查看原文
内容类型	学位论文
源URL	[http://ir.lut.edu.cn/handle/2XXMBERH/94898]
专题	兰州理工大学
作者单位	兰州理工大学
推荐引用方式 GB/T 7714	任向荣. 纳米多孔Ni、Ni-Co合金及其氧化物的制备与电催化析氧性能研究[D]. 2019.

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