题名基于金属 -黄烷醇类多酚涂层的成膜机制及应用探索
作者成新秀
答辩日期2021-05-24
授予单位中国科学院大学
授予地点中国科学院新疆理化技术研究所
导师昝兴杰
关键词黄烷醇类多酚 吸附-复合 MPN-成膜机制 MPN-功能 MPN-硅烷化
学位名称硕士
学位专业有机化学
英文摘要

表界面是材料的基础物理化学性质,它决定着材料在很多方面的应用。改变表界面性能可赋予材料新功能及应用。相对于本体改性,表面改性具有不改变材料本体性能、减少本体结构退化、优化材料表面性能诸多优点从而受到青睐。基于生物启发的表面改性策略因不依赖于基底、操作简单、过程可控、环境友好等独特优势而被广泛关注。其中,金属-多酚涂层(MPN)成为这些年研究的热点。本论文以天然的代表性黄烷醇类多酚包括烷醇单体儿茶素(Cat)、表棓儿茶素(EGC)以及黄烷醇聚合体原花青素(PC)为研究对象,以铁离子为支撑,系统研究了黄烷醇类MPN涂层的成膜机制及应用展开。主要工作如下:(1)黄烷醇类多酚MPN涂层中的成膜机制及影响因素通过研究黄烷醇类多酚PC,EGC,Cat与铁离子的组装行为及影响因素,我们发现吸附-复合是驱动涂层增长的主要机制。三个多酚构筑的MPN具有相似的成膜影响因素,涂层构筑能力随pH增加及多酚与金属离子的摩尔比升高而削弱。有趣的是,三者成膜能力都受到多酚和铁离子的添加次序影响,先添加多酚则更容易成膜。相同条件下,三者的成膜能力大小顺序依次为PC,EGC,Cat,这是源于多酚对基底的粘附性和复合铁离子的能力不同。此外,通过对比对MPN涂层表面颗粒大小及成分,我们发现PC/Fe3+复合物颗粒最大,Cat/Fe3+最小,EGC/Fe3+居于其中,成分及其相似,进而揭示了MPN涂层构建的吸附-复合机制。进一步探究三种多酚与铁离子的竞争能力,发现PC是三者中最优势竞争者,EGC在构筑PC-MPN涂层方面具有促进涂层增长的协同作用。我们以PC为例详细探究了两种试剂顺序逆反所制备的涂层的组装机制。结果表明,涂层在硝酸铁溶液中会分解新形成涂层的60%,这种分解行为是铁离子在界面上较弱的吸附能力和低pH环境共同导致的。这些结果丰富了我们对多酚-金属组装行为的认识,为MPN广阔应用提供指导及理论支撑。(2)以PC/Fe3+为平台的MPN涂层的应用我们以PC构筑的MPN涂层为平台,考察并拓展了PC-MPN相关应用。研究结果表明PC-MPN涂层在抵御紫外线、抵抗大肠杆菌和金黄色葡萄球菌、抗氧化和促进细胞黏附增值等方面表现出优良的性能。利用PC-MPN残存酚羟基的还原能力,可将银离子原位还原为银纳米颗粒,Ag@PC-MPN涂层表现出更强的杀菌能力;结合硅烷化改性技术,PC-MPN涂层可以进一步通过接枝硅烷修饰,Sil@PC-MPN涂层不仅具有良好的耐酸腐蚀性而且具有可控的界面润湿性。总之,通过对原花青素-铁离子为基础的金属多酚平台的应用探究,展示了其广泛的应用前景,进一步扩展了MPN的应用领域,有望推动其相关应用领域的发展。

页码93
内容类型学位论文
源URL[http://ir.xjipc.cas.cn/handle/365002/7884]  
专题新疆理化技术研究所_资源化学研究室
推荐引用方式
GB/T 7714
成新秀. 基于金属 -黄烷醇类多酚涂层的成膜机制及应用探索[D]. 中国科学院新疆理化技术研究所. 中国科学院大学. 2021.
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