| 题名 | 大比表面氧化锆载体制备及在催化湿式氧化中的应用 |
| 作者 | 卫皇曌 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2013-08-16 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 孙承林 |
| 学位专业 | 化学工程 |
| 中文摘要 | 催化湿式氧化法 (Catalytic wet air oxidation, CWAO) 是一种治理高浓度难降解有机工业废水的高效低碳技术。当废水COD为20,000mg/L时，不需要提供额外能量，且可对反应所产生的高压蒸汽进行能量回收。由于ZrO2可以在较宽pH范围内稳定存在，其可以作为CWAO反应中良好的催化剂载体。本论文主要针对大比表面ZrO2载体的制备方法进行详细研究，并研究了其在CWAO处理难降解有机工业废水中的应用。 (1) 采用直接煅烧法、沉淀法、共沸蒸馏法、水解法、溶胶-凝胶法和反相微乳法制备ZrO2载体，结果表明：共沸蒸馏法制备的ZrO2具有最大的比表面积，而直接煅烧法法制备的ZrO2具有最小的比表面积。其中沉淀法操作简单且重复性好，且制备的Ru/ZrO2催化剂活性也较高，因此选择沉淀法作为CWAO中最佳纯ZrO2载体制备方法。 (2) 采用Si、Ti及Ce掺杂改性ZrO2载体，结果表明：高温老化法制备的ZrSiO4载体的比表面积为纯ZrO2的4倍。当Ti含量为0.2时，所制备的Ru/TiZrO4催化剂活性较高，且稳定性良好。因此选择Ru/0.2TiZrO4作为最佳CWAO处理异噻唑啉酮废水催化剂。Ce改性的ZrO2载体比Ti和Si改性的ZrO2载体强度更大，但制备的催化剂活性较低。 (3) 采用CWAO降解PCP废水，结果表明：提高反应温度、增加氧气分压、减少PCP初始浓度及延长反应时间均可提高PCP的去除率。PCP降解中间产物主要为乙酸、草酸和Cl-离子。PCP催化湿式氧化反应服从准一级动力学模型，其阿仑尼乌斯活化能为96.98kJ/mol。 (4) 采用CWAO降解异佛尔酮 (Isophorone, IP) 废水，结果表明：在CWAO降解IP废水中，响应面法是一种有效的因素分析及建模方法。CWAO降解IP废水最佳反应条件为：T=256.1℃，P=1.6MPa，t=135.8min，m=12.7g/L，H=2.0。在最佳反应条件下，TOC去除率为75.0%。CWAO降解IP废水中，前期主要产物为不饱和环状酮，后期主要产物为乙酸。在410h CWAO连续反应中，TOC去除率保持95%以上，表明Ru/TiZrO4催化剂具有良好的活性及稳定性。 (5) 完成了CWAO催化剂的中试和工业放大制备工作，其规模分别为5kg/批和300kg/批，比小试制备分别放大了100倍和6000倍。CWAO示范装置运行稳定，针对万华现有多种高浓有机废水，COD去除率均大于90%。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 化学工程 |
| 公开日期 | 2013-10-10 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://159.226.238.44/handle/321008/116838]  |
| 专题 | 大连化学物理研究所_中国科学院大连化学物理研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 卫皇曌. 大比表面氧化锆载体制备及在催化湿式氧化中的应用[D]. 中国科学院研究生院. 2013. |
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