| 题名 | Rh及Fe族磷化物催化剂CO加氢和Co基催化剂乙烯氢甲酰化研究 |
| 作者 | 宋宪根 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2012-11-10 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 丁云杰 |
| 学位专业 | 工业催化 |
| 中文摘要 | 通过软模板法制备了Mn、Fe双金属修饰的有序介孔炭材料，并将其作为载体负载Rh催化剂用在CO加氢反应中。所得到的材料不仅具有较大比表面积，而且可以保持很好的有序度。大部分金属颗粒位于炭孔壁内。双金属修饰的载体负载的催化剂的活性和C2+含氧化物选择性要远高于纯介孔炭负载的催化剂。原因可能是因为嵌入孔壁的金属颗粒强化了助剂与Rh的相互作用，嵌入的金属颗粒不但难以还原，而且还有助剂间的协同效应。 通过程序升温还原法制备了一系列不同金属/P比例的Fe、Co、Ni的磷化物催化剂，对比研究了它们的CO加氢性能，从活性和含氧化物选择性方面综合考虑重点研究了Co4P/SiO2催化剂。在FexP/SiO2催化剂上液态产物是以甲醇为主的低碳含氧化物的混合物；乙醇等C2+含氧化物是CoxP/SiO2催化剂上液体产物的主要组成部分；NixP/SiO2催化剂上甲醇是主产物。从一系列表征测试推断，Coδ+状态的Co物种被认为在含氧化物的合成中起到重要作用。 在Co基催化剂乙烯氢甲酰化的催化反应中，考察了不同载体负载的Co基催化剂反应性能，初步探索了3-戊酮在活性炭负载的Co基催化剂上形成的原因。载体的微孔比例和载体的材质都是影响3-戊酮形成的重要因素。，羰基Co物种可能是3-戊酮生成的活性中心。活性炭负载的Co基催化剂的较高CO吸附量和高分散的Co粒子是形成羰基Co重要原因。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 工业催化 |
| 公开日期 | 2013-10-10 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://159.226.238.44/handle/321008/116743]  |
| 专题 | 大连化学物理研究所_中国科学院大连化学物理研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 宋宪根. Rh及Fe族磷化物催化剂CO加氢和Co基催化剂乙烯氢甲酰化研究[D]. 中国科学院研究生院. 2012. |
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