题名稀土修饰对CuSSZ 13 的 NH 3 SCR净化NOx 催化性能的影响研究
作者王莹洁
答辩日期2020-06
文献子类硕士
授予单位中国科学院生态环境研究中心
授予地点北京
导师石晓燕
关键词Nh 3 Scr Cu Ssz 13 ,水热稳定性,稀土金属 Nh 3 Scr , Cu Ssz 13, Hydrothermal Stability, Rare Earth Metals
学位名称工程硕士
其他题名T he effect o f rare earth metals modification on the catalytic performance of Cu SSZ 13 for NH 3 SCR of NOx
学位专业环境工程
英文摘要

      以NH 3 为 还原剂选择性催化还原 NO x 的 技术( NH 3 SCR )是目前最有效的柴油车尾气 NO x 净化技术之一,该技术的核心是 NH 3 SCR 催化剂的 研究 开发 。柴油车尾气后处理系统中, N H 3 S CR 催化转化器通常置于颗粒物捕集器( DPF之后, D PF 再生时会产生 高温水热环境,因此, S CR 催化剂要同时具备优良的催化活性和高温水热 稳定 性。
     具有C HA 构型的铜基小孔分子筛 Cu SSZ 13 在 N H 3 SCR 反应中表现出 高活性 和 N 2 选择性 ,以及优越的 水热稳定性 ,可以满足商业需求 。 利用铜胺络合物( Cu TEPA )作为模板剂,可以实现一步水热合成高铜含量的 Cu SSZ 1 3 分子筛。通过稀硝酸或硝酸铵后处理优化一步合成法制备的 Cu SSZ 13 的铜含量后可获得具有优异 SCR 活性的 Cu SSZ 13 催化剂。但一步合成法制备的 C u SSZ 13催化剂 Si/Al 较低(~ 4 ),不利于 催化剂的高温水热稳定性。针对这一问题,本文通过对一步合成法制备的 Cu SSZ 13 催化剂在稀土金属盐溶液中进行离子交换,研究少量的稀土( 0.3 0.5 wt.%wt.%)修饰对一步合成法制备的 Cu SSZ 13 的催化活性和水热稳定性的影响。
     本论文对不同铜含量的 Cu SSZ 13 Si/ A l= 3.6 催化剂 进行稀土金属 N d 、C e 、 Sm 的修饰 。 选取铜含量为 2 .6 wt 的 Cu SSZ 13 以及其 Ce 或 Sm 修饰的样品作为重点研究对象,对新鲜和 800 o C 水热老化 8 h 后的样品进行了考察。 采用X 射线衍射( X RD )、固体核磁 共振( solid state NMR )表征新鲜和水热老化后各样品的 分子筛 骨架稳性;采用 N H 3 程序升温脱附( N H 3 TPD )和原位漫反射红外傅里叶变换( D RIFTS )考察新鲜和水热老化后各样品的 分子筛 酸性;采用电子顺磁共振( E PR )和 H 2 程序升温还原( H 2 TPR )分析新鲜和水热老化后各样品的铜 活性物 种 。
      在水热老化后,Ce 或 S m 修饰 的 Cu SSZ 13 的 SCR 活性 优于 Cu SSZ 13 。从表征数据看,与 老化后的 Cu SSZ 13 相比,老化后 Ce 或 S m 修饰 的 Cu SSZ 13相对结晶度较高, 脱铝程度较低,且 保留了较多的 酸 性 位点 和铜活性位点 。 稀土修饰提高 C u SSZ 13 水热稳定性 的 主要原因是位于 C HA 笼中的 Ce 或 Sm 离子提高了铜活性物种的稳定性 。

页码76
内容类型学位论文
源URL[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/43669]  
专题生态环境研究中心_大气污染控制中心
推荐引用方式
GB/T 7714
王莹洁. 稀土修饰对CuSSZ 13 的 NH 3 SCR净化NOx 催化性能的影响研究[D]. 北京. 中国科学院生态环境研究中心. 2020.
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