题名 | 基于疏水膜的水处理创新材料及工艺开发 |
作者 | 李魁岭
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答辩日期 | 2020-06
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文献子类 | 博士
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授予单位 | 中国科学院生态环境研究中心
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授予地点 | 北京
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导师 | 王军
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关键词 | 疏水膜 臭氧 电催化 热效率 ,膜蒸馏
h Ydrophobic m Embrane Ozone, Electro Catalytic , Thermal Efficiency, mEmbrane Distillation.
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学位名称 | 工学博士
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其他题名 | Development of novel materials and technologies based on hydrophobic membrane for water treatment
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学位专业 | 环境工程
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英文摘要 | 基于疏水膜的膜接触工艺是一类 以化学势差为传质驱动力的 新型膜 分离 技术 膜接触 臭氧 氧化( MCO 和膜蒸馏是其在水处理领域的典型应用 。本论文针对膜接触工艺在 实际 应用中的不足,通过功能化疏水膜研制, 强化了传统膜接触工艺中传质、传热、反应等方面的性能。针对臭氧水处理工艺中臭氧传质效率低和选择性氧化的问题,制备 了 电催化疏水膜,将 MCO 工艺与电催化臭氧工艺耦合,构建了 膜接触电催化臭氧氧化 ECMCO 工艺,探究了电催化疏水膜界面处传质 和 反应 机理,并进行了模拟废水和实际废水处理研究。针对膜蒸馏工艺能耗较高的问题,一方面研制了 SiAG PVDF 低导热疏水膜,提高了直接接触膜蒸馏过程的热效率;另一方面,研制了 PTFE RGO 电热疏水膜,构建了新型的反向焦耳热气隙膜蒸馏工艺,考察了该工艺的膜蒸馏效果,探究了热量利用 效率。本文针对上述功能化疏水膜及其在膜接触工艺领域的创新应用进行了系列研究,主要工作如下
1. ECMCO 工艺通过电化学过程将 MCO 工艺的臭氧直接氧化转化为高级氧化过程 硝基苯的去除率 大幅 提高 。 通过对比电流密度 、 臭氧浓度和气相流速对硝基苯去除的影响 发现反应的前 4 0 min 会受到体系内 H 2 O 2 含量的影响 4 0min 后体系内 H 2 O 2 的浓度逐渐升高 臭氧传质逐渐成为限制因素 。液相初始 pH对硝基苯降解的影响比较复杂 pH 为 3 4.5 和 pH 为 9 .5 时 硝基苯的去除率最高 。 电催化层内产生的 H 2 O 2 可将气液界面处臭氧快速分解 增大臭氧传质驱动力 臭氧传质为传统工艺的 3 倍。臭氧存在的条件下,电催化产 H 2 O 2 的还原电流明显增强,可能是因为臭氧消耗部分 H 2 O 2 ,促进了氧气的电化学还原过程。
2. 探究了 ECMCO 工艺中界面传质机理 和反应 机理 。对于氧气传质,膜接触传质方式比传统扩散传质方式可以为电极反应提供更丰富的氧气。对于臭氧传质,气相边界阻力和膜内部阻力较小,可以忽略,疏水层与电催化层界面处传质阻力较大,是臭氧传质的限制因素。对于电催化内部反应物质的传质,电催化层会限制内部产生的羟基自由基( OH )与液相主体中硝基苯的反应,电催化层厚
度和孔隙率有待优化。 电催化层活性位点数量和疏水性对电流效率有明显影响,应尽可能增大电极活性并保持适当疏水性。ECMCO 工艺对酒厂废水的生化出水有较好的深度处理效果,相对于 MCO 和 MCO+H 2 O 2 工艺有明显的经济 优势。
3. 通过 SiO 2 气凝胶 SiAG 和聚 偏 氟乙烯 PVDF )共混的方法制备了 SiAGPVDF 低导热疏水膜。 SiAG 颗粒的加入使得孔径、孔隙率和厚度有所增加。由于 SiAG 颗粒具有较低的导热系数,共混之后的膜材料导热系数明显降低,使得SiAG PVDF 疏水膜具有较低的导热系数。将 SiAG PVDF 低导热疏水膜应用于直接接触膜蒸馏,孔径和孔隙率的变化使得膜通量明显提高;由于导热系数明显减小,膜厚度有所增加,因此传导热 显著 减小 。 该工艺条件下 热效率由 PVDF 疏水膜的 2 2.01 升高至 SiAG PVDF 低导热 疏水膜的 42.81 。
4. 将氧化石墨烯 GO 负载于聚四氟乙烯 PTFE )疏水膜表面,并以热还原方法将负载的 GO 还原为还原氧化石墨烯( RGO ),制备了具有电热性能的PTFE RGO 电热疏水膜。 各项表征 表明 热处理过程使得 GO 成功还原为 RGO并且 PTFE 疏水层维持了 适宜的孔径和较高的接触角,仍适用于膜蒸馏过程。将PTFE RGO 电热疏水膜应用于反向焦耳热气隙膜蒸馏工艺,获得了稳定的产水 。通过 COMSOL 多物理场软件模拟显示,热量利用率可达 9 0.6 。 反向加热的方式改变了水蒸气传输过程的温度梯度 使得水蒸气通过疏水层时温度逐渐升高明显 缓解了膜孔内部的毛细冷凝现象和由此导致的膜孔润湿现象有利于膜蒸馏工艺的长期稳定运行 。 |
页码 | 149
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内容类型 | 学位论文
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源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/43594] |
专题 | 生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室
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推荐引用方式 GB/T 7714 |
李魁岭. 基于疏水膜的水处理创新材料及工艺开发[D]. 北京. 中国科学院生态环境研究中心. 2020.
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