题名 | 氯化石蜡的检测技术及其环境行为研究 |
作者 | 王坤然
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答辩日期 | 2020-06
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文献子类 | 硕士
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授予单位 | 中国科学院生态环境研究中心
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授予地点 | 北京
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导师 | 高丽荣
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关键词 | 全二维气相色谱, 短链氯化石蜡 中链氯 化石蜡 土壤 母乳
Two-dimensional Gas Chromatography, Short Chain Chlorinated Paraffins, Medium Chain Chlorinated Paraffins, Soil, Human Milk
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学位名称 | 工程硕士
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其他题名 | Detection Technology and Environmental Behavior of Chlorinated Paraffins
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学位专业 | 环境工程
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英文摘要 | 氯化石蜡chlorinated paraffins CPs 是烷烃的氯化衍生物, 按碳链长度分为 短链氯化石蜡( short chain chlorinated paraffins SCCPs)、中链氯化石蜡 medium chain chlorinated paraffins MCCPs)和长链氯化石蜡 long chain chlorinated paraffins LCCPs 其中 SCCPs因为 具有 半挥发性 、 毒性 、生物蓄积性 能够长距离迁移 于 2017年 5月被 正式列入 到《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》 的 附件 A受控名单 MCCPs性质与 SCCPs相似,近年来也受到广泛关注。 CPs 种类繁多,其同系物和同分异构体有成千上万种,共流出物使 CPs一维气相色谱的色谱峰呈驼峰,无法达到同类物间完全分离,分析仍十分困难。 且 中国是 CPs生产大国, CPs污染形势更为严峻, 因此 研究 CPs的检测技术、 我国环境和 人体 样品中 CPs的 含量水平 、 评估 人体健康风险 尤为重要 。 土壤为 CPs重要的汇,土壤中的 CPs会通过再挥发、扩散等途径向其他环境介质迁移,还能通过皮肤接触、呼吸摄入等多种途径间接进入人体 普通居民母乳中 CPs的负荷水平能反 映 各地区人体中 CPs的暴露 情 况 还能了解敏感人群婴幼儿的摄入水平及健康风险 。 因此,本文 对 CPs的全二维气相色谱 -质谱检测技术进行研究,并检测 云南及河北地区的土壤 和 我国普通居民母乳 中 CPs的 暴露 水平 ,分析其赋存 特征 并评估 暴露 风 险 。
对CPs的全二维气相色谱 -质谱 GC × GC ECNI MS 检测技术进行研究。GC × GC ECNI MS 通过 2 次进样实现了对 48 种 SCCPs 和 MCCPs 同类物进行定量分析。一方面去除了来自 SCCPs 和 MCCPs 同类物之间的定量干扰,另一方面 GC × GC 因色谱峰重叠引起的干扰更小,提高了不同碳数和氯化度的 CPs 同类物的色谱分离程度,其检测灵敏度提高、检出限降低。 利用 GC × GC ECNI MS对 云南、河北某地区土壤 和 我国居民母乳 中 的 CPs 进行研究。 。土壤中 SCCPs、MCCPs和 C9-CPs的 MDL分别为 7、 10和 6 ng/g。 13 C 10 反式氯丹的回收率为82.8% 109.7% 。母乳中 SCCPs 和 MCCPs 的 MDL 分别为 50 和 90 ng/g lw 13 C 10反式氯丹的回收率为 78.6% 109.1% 。 结果显示, 该 方法重现性 良 好,回收率较高, 适 用于实际环境 和母乳 样品中 CPs 的研究。
对云南地区 110份土壤样品( 混合成 22份混样)的 SCCPs MCCPs和 C9-CPs的含量水平、同类物组成特征及暴露风险进行研究。 SCCPs MCCPs和 C9-CPs的浓度分别为 79 948 ng/g(均值 348 ng/g 20 1206 ng/g(均值 229 ng/g和 8 109 ng/g(均值 39 ng/ g)),与其他地区相比,云南土壤中的 SCCPs和 MCCPs含量处于中等水平。东部地区土壤中 SCCPs MCCPs和 C9-CPs的浓度 相对 较高,西部地区土壤中 SCCPs MCCPs和 C9-CPs的浓度较低。人类活动和大气沉积可能影响该地区 CPs的负荷水平和空间分布。 C9-CPs同类物占 C9–13-CPs总浓度的 15.6%。 C10Cl6-7是 SCCPs含量最高的同类物。对于 MCCPs C14 Cl6-7是主要的同系物。 主成分分析结果 表明,该地区土 壤中的 C9-CPs和 SCCPs有相似的污染源。初步的风险评估 结果 显示 ,当前云南土壤中 的 SCCPs和MCCPs没有 对土壤生物构成明显的生态风险。
对河北某地区 130份 土壤 样品( 混合成 26份混样) 的 SCCPs MCCPs和C9-CPs负荷水平、 空间分布 和 同类物组成特征 进行分析。 SCCPs MCCPs和 C9-CPs的含量分别为 19 1456 ng/g(均值 234 ng/g 、 <10 385 ng/g(均值 54 ng/g和 <6 39 ng/g(均值 11 ng/g 与其他地区相比,该地区土壤中的 SCCPs含量处于中等水平, MCCPs和 C9-CPs处于较低的含量水平。工厂和生活垃圾附近的土壤中 CPs浓度较高。 C9-CPs同类物占 C9–13-CPs总量的 14.6%。 C10-CPs是SCCPs含量最高的 碳 同类物, Cl6-CPs和 Cl7-CPs是主要的氯同类物;对于 MCCPs主要的碳 同系物 是 C14-CPs,主要的氯同类物是 Cl7-CPs和 Cl8-CPs。 土壤中 C9-CPs、SCCPs和 MCCPs的污染源相似。风险评估结果表明,该地区土壤中 的 SCCPs和 MCCPs未 对土壤生物造成风险。
依托第三次全国 母乳监测 项目 对我国 11个省份 2020份 普通居民母乳 样品中 SCCPs和 MCCPs的浓度水平和同类物组成特征进行系统的研究,并在此基础上 进一步 分析母乳中 CPs的含量水平随时间变化的趋势及婴幼儿的 CPs暴露风险。结果显示 我国居民母乳中 SCCPs和 MCCPs的 含量分别为 99‒2220 ng/g lw和 89‒1974 ng/g lw,与其它地区相比 我国居民母乳中 SCCPs和 MCCPs处于较高的 暴露水平 。 其中 SCCPs以 C10-11Cl6-7为主, MCCPs以 C14Cl7-8同类物为主。2017年与 2011年相比,母 乳中 SCCPs含量有所下降,而 MCCPs含量呈上升趋势 ,人群暴露环境 中 SCCPs和 MCCPs的变化导致人体中 CPs暴露特征也发生变化 。 河南、 浙江 等地区居民母乳中 CPs的负荷水平较高, 可能与该地区 CPs产品的生产使用量较大相关。 本研究对各地区 CPs的生产排放管控具有重要意义。目前通过母乳喂养摄入的CPs未 对婴儿构成显著的健康风险, 但我国还没有对CPs的生产及排放进行管控, CPs的人体暴露具有长期持续及逐渐累积的特点,CPs给人群带来的健康风险需要我们持续的关注。 |
页码 | 94
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内容类型 | 学位论文
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源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/43663] |
专题 | 生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室
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推荐引用方式 GB/T 7714 |
王坤然. 氯化石蜡的检测技术及其环境行为研究[D]. 北京. 中国科学院生态环境研究中心. 2020.
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