题名稳定同位素标记在未知消毒副产物识别中的应用
作者刘雪科
答辩日期2020-06
文献子类博士后
授予单位中国科学院生态环境研究中心
授予地点北京
导师江桂斌
关键词稳定同位素标记 Carbonyl Disinfection By-products Nitrogenous Disinfection By-products Identification Of Unknown Compounds 羰基消毒副产物 含氮消毒副产物 未知物的识别 stable Isotope Labeling
学位名称理学
其他题名Application of stable isotope labeling in the identification of unknown disinfection by-products
学位专业环境科学
英文摘要

      饮用水消毒是一项 重要 的水处理工艺, 可以杀死水中有害病原体 来 预防 多种水源性疾病 然而在消毒的过程中会形成消毒副产物,其中 羰基消毒副产物和 含氮消毒副产物是饮用水中两类重要的毒性成分,了解它们的组成和生成条件显得尤为重要。 本研究 采用稳定同位素标记的方法系统 地 研究了 溶解性有机物在臭氧、氯和氯胺消毒过程中羰基消毒副产物的生成特征 和 芳香仲胺前体 在 氯胺化过程中含氮消毒副产物 的生成。
    为了识别臭氧、氯和氯胺消毒 前后 腐殖质参考标准 品中的原始羰基化合物和羰基消毒副产物 建立了 一种基于轻重同位素同时标记的化学衍生 化 方法 。 由于臭氧与酚类 和烷氧基 芳香环的 高效反应 性 ,溶解性有机物中大分子组分分解为极性羰基物质在臭氧消毒中被观察到 。在高氧化化合物区( 0.67 O/C 1.2和 0.6 < H/C 1.5 中 臭氧诱导的羰基消毒副产物 呈现较高的 O/C值,但是包含较少的氧原子和碳原子数量 。 该反应过程是生成羰基消毒副产物的一个重要的途径 。在氯和氯胺化消毒过程中氯代和溴代消毒副产物被识别,同时臭氧和氯胺处理过程中碘代羰基消毒副产物被发现。 一些主要的 卤代羰基消毒副产物 同系物被识别,包括卤代 4-氧丁烯酸类似物、卤代 2,5-二氧己烯酸类似物和卤代 4-环戊烯 -1,3-二酮类似物。以上的发现表明水消毒过程中存在着大量的羰基消毒副产物,因此它们对人类健康的影响值得进一步研究。
    随着未经开发的水源的 减少,受废水影响的水正变得越来越重要,其中含有复杂的人为源化合物将不可避免地与消毒剂发生反应形成消毒副产物。仲胺(如二苯胺类似物)被认为是亚硝胺的潜在前体。考虑到亚硝胺中的亚硝基来自于氯胺,我们设计了氮同位素原位标记的方法来 研究氯胺诱导的 含氮消毒副产物 的生成和可能的反应通路。 利用该方法 识别了 二苯胺在氯胺消毒过程中 生成的 24种含氮消毒副产物, 同时发现氯胺与氨基和苯环反应生成亚 硝胺和单氯代 5,10-二氢吩嗪( Cl-DiH-Phe)是两个主要的反应途径,其中 Cl-DiH-Phe能够进一步生成吩嗪和偶联产物 。 此外 发现含氮消毒副产物的选择性生成是依赖性于 pH值和氯胺剂量 ,并且其他两种二芳香胺也被观察到与二苯胺有相同的反应 类型 。通过利用一系列二烷基胺和N-烷基芳香胺,烷基取代基对反应通路的影响被调查,发现在二烷基胺反应过程中仅仅胺基反应通路被观察到,而 N-烷基芳香胺的两个主要反应通路未受到 阻碍。 这些结果表明二级胺的胺基和苯环为两个主要的反应位点,其中苯环反应通路可能是氮杂环消毒副产物生 成的一个重要通路。

页码112
内容类型学位论文
源URL[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/43609]  
专题生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
刘雪科. 稳定同位素标记在未知消毒副产物识别中的应用[D]. 北京. 中国科学院生态环境研究中心. 2020.
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