水体中砷 与 锑的 污染问题是 当今 世界 面临的 重要问题 之一 。 大量的含高浓度砷、锑的废水被排入环境中，不但对生态环境造成了极大的破坏，还对人类的 生存 产生严重的威胁。因此， 发展 更加高效的砷、锑去除 新 技术， 开发更加高效、经济 的砷、锑去除 新 材料，深入研究 砷、锑共去除的机理，成为了当今环境领域的研究热点。 此外，环境中存在大量的 共 存 物质 ，对砷、锑的去 除产生了重要的影响。然而，目前不同共存物质对砷 与 锑在不同材料表面吸附去除的影响机制仍有待进一步研究。 本 研究旨在 从分子水平上阐述砷 与 锑在 不同氧化物 表面 的吸附过程和机理，并研究 共存物质对砷 与 锑去除的影响机制。
       首先，本研究通过吸附实验 、 衰减全反射傅里叶变换红外光谱（ ATR-FTIR 、 二维相关光谱 2D-COS 及 理论 计算 结合的方式，从分子水平上研究了砷 As( 和磷 在 针铁矿（ α-FeOOH 、 羟基氧化镧 LaOOH 和二氧化钛（ TiO2 上的竞争吸附顺序与机制，并研究了 钙的存在对 As(V)、PO43−竞争吸附的影响。借助二维相关红外光谱，证明了 As(V)比 PO43−更快地吸附到 α-FeOOH表面，而 PO43−则优先吸附到 LaOOH表面。这一结论与吸附实验得到的吸附量的结果相同，即在 α-FeOOH表面 As(V)的吸附更多，而在 LaOOH表面 PO43−的吸附量更大。在 TiO2表面尽管 As(V)和 PO43−的吸附量非常地接近，但是二维相关红外光谱技术表明， As(V)的吸附速率比 PO43−更快。 晶体轨道哈密顿 布居 分析（ COHP 的结果也证明，在 α-FeOOH和 TiO2表面， As(V)的络合物 在 能 量 上更加 地 稳定，而在 LaOOH表面 PO43−的吸附更加优先。 此外，As(V)与 PO43−在 LaOOH表面 形成的络合物 最稳定， 在 TiO2表面 形成的络合物最不稳定。 Ca2+存在没有改变 As(V)和 PO43−在 α-FeOOH和 LaOOH表面的吸附顺序，但是却使得 As(V)和 PO43−在 TiO2上的吸附发生了变化。
     其次,针对 锑 Sb( 污染区域 地下水中 Sb(V)、 Ca2+共存的 环境问题，通过 吸附实验、 拉曼光谱（ Raman 、 红外光谱（ FTIR 等手段结合在分子水平上研究了 Sb(V)和 Ca2+在 TiO2表面 的共吸附机理。 结果表明， 在 pH 3~11的 范围里可以实现 Sb(V)和 Ca2+在 TiO2表面 的 共去除。 Sb(V)和 Ca2+的存在促进了彼此 在 TiO2 上的 吸附 。 Ca2+的存在可以增加 TiO2表面的正电荷， 从而促进 Sb(V)的吸附 此 外， Sb(V)和 Ca2+可以 在 TiO2 表面 形成三元表面络合物 ，并 随着Sb(V)和 Ca2+浓度的增加 进一步转化为 表面沉淀 。 当初始摩尔比 Sb(V)/Ca2+等 于1:0.5时， Sb(V)和 Ca2+的 总 吸附密度 QSb(V) + QCa随着 pH的升高而减小； 当Sb(V)/Ca2+等于 1:10时， 吸附密度 QSb(V) + QCa则随着 pH的升高而增大，这是由于此浓度下 Ca2+的 吸附 对锑钙共 去除 的贡献更大。 因此 可以通过调节 pH和Sb(V)/Ca2+比例 实现 Sb(V)和 Ca2+的 高效 共 去除。
       最后，我们研究了 酒石酸 配体 tartrate 对 三价锑（ Sb( 在常见的固定床吸附材料 颗粒氢氧化铁（ GFH 表面 吸附 的 影响 。 Sb的 K边 X 射线近边结构光谱（ XANES 表明， 不同 pH条件下 Sb(III)在 吸附过程中 并没有发生 氧化的 现象 。 延伸 X射线吸收精细结构（ EXAFS 光谱得到的 Sb-O和 Sb-Fe键的键长和配位数表明， Sb(O,OH)3在铁氧化物表面会与正八面体的 Fe(O,OH)6形成双齿双核角共享的内层络合物；此外，在 pH较高时存在正四面体的 Sb(O,OH)4与正八面体的 Fe(O,OH)6形成双齿单核的内层络合物。借助电荷分布多点络合CD-MUSIC）模型，结合 EXAFS得到的分子水平的信息，并考虑到 有机配体络合的竞争作用，我们很好 地 拟合了 Sb(III)的吸附数据。 CD-MUSIC模型的拟合结果表明， 酸性条件下 水溶液中 酒石酸 配体 与 Sb(III)的 络合 会 与 Sb(III)在GFH上的吸附产生强烈的竞争作用，从而使得 Sb(III)的吸附减少；而如果不考虑这种竞争作用，进行拟合时就会得到错误的偏低的吸附常数。根据吸附模型的拟合结果，我们利用 PhreePlot软件 绘制 出 Sb(III/V)的 pe-pH优势区间分布图。
      本研究不仅得到了 Sb(III)在 GFH上吸附的正确的表面络合常数，还为今后模拟预测不同阴离 子在水环境中竞争吸附提供了理论指导意义， 也为实际地下水和工业废水中的 砷锑吸附共去除 奠定了理论基础 。