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题名	三维石墨烯材料在放射性废液蒸发处理中的应用基础研究
作者	耿艺耘
答辩日期	2020-04-01
文献子类	博士
授予单位	中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
导师	张岚
关键词	三维石墨烯材料 放射性废液 相夹带 蒸发浓缩
英文摘要	核能作为一种高效的清洁能源,在未来能源结构中占有不可替代的地位。为确保核能可持续发展,通常需要对乏燃料进行后处理,以回收有用的核素,提高铀、钚等资源的利用率,同时保证对放射性废物的合理处置。在乏燃料后处理中,不可避免会产生大量的放射性废液。为避免给人类健康及环境带来危害,通常需要对放射性废液进行合理的处理与处置。其中,蒸发浓缩占有重要地位,其主要是用于减少放射性废液体积、保证硝酸和水的循环复用以及提高金属离子浓度,具有净化系数高、灵活性大等优点。但是该法在处理过程中,可能存在“红油”爆炸的风险;同时该法能量消耗大,热转化效率低,设备腐蚀严重。三维石墨烯是以石墨烯片层为基本结构单元而形成的具有三维网络结构的块体材料,其具有低密度、大比表面积、高孔隙率、良好的化学稳定性及辐照稳定性,在放射性废液处理领域展现出广阔应用前景。本论文主要是基于石墨烯块体材料本身的优势,通过对其进行不同的改性处理,提出了新的方法以解决在放射性废液蒸发浓缩过程中存在的一些不足。“红油”爆炸是乏燃料后处理中的重要安全问题,防止“红油”爆炸的最根本措施是俘获后处理工艺中水相夹带的有机溶剂。本论文首次提出了采用石墨烯材料用于去除水相中夹带,以从根本上解决可能的“红油”爆炸风险。首先采用改进的Hummers’合成了大片径的氧化石墨烯(GO)前驱体,以HI为还原剂,PVDF为改性剂,在温和条件下合成了超疏水石墨烯/聚偏氟乙烯复合材料(GA-PVDF)。优化了GA-PVDF的制备条件,对材料进行了SEM,FTIR,XRD,接触角,力学性能和吸油/吸水能力的表征。结果表明在优化的条件下,GA-PVDF展现出超疏水(接触角>150°)、耐水性强、油水分离性好以及机械性能强等优点。此外,还研究了GA-PVDF的循环复用性及有机物吸附性能。结果表明,该材料具有快且高的吸附容量,同时良好的循环复用性还可以确保减少二次废物的产生。随后以典型的萃取设备离心萃取器为例,研究了后处理工艺中的相夹带情况,发现在某些苛刻或异常的工况下,不可避免会产生相夹带,此时,利用制备的GA-PVDF复合材料对相夹带的处理进行了研究。批次吸附实验和连续吸附实验结果表明,所提出的方法能够在短时间内将萃余液中夹带的有机相含量降低至小于0.1%,证明GA-PVDF对相夹带具有很好的去除效果。这一方法的提出有可能从“源头”上规避可能的“红油”爆炸风险。蒸发作为一种成熟的技术,是减少放射性废液体积的最常用方法。但是,传统的蒸发手段存在能耗大,热转换效率低,设备腐蚀严重等问题。基于石墨烯具有良好的光热转化性能,在此提出了一种利用太阳能的高效放射性废液蒸发浓缩的新方法。三维多孔的冻豆腐是一种传统食品,它是通过将新鲜豆腐经过预冻和解冻工艺制备的。受此启发,本文首先以抗坏血酸钠为还原剂,羟乙基纤维素为亲水性改性剂,通过控制还原时间和GO浓度,随后将合成的中间体石墨烯水凝胶经过简单的预冷冻,解冻和自然干燥后获得了几乎没有体积收缩的改性三维石墨烯块体材料(MGF)。随后,提出了利用太阳光为热源,以MGF为光热转换材料,聚苯乙烯泡沫为隔热层的一种界面蒸发体系,用于放射性废液的蒸发处理。研究了酸度,盐度以及辐射强度等对蒸发性能的影响,结果表明MGF具有良好的蒸发促进作用。采用这种界面蒸发方式,在1 sun条件下,水的蒸发效率为91.9%,蒸发速率达到1.42 kg·m~(-2)·h~(-1)为同比条件下纯水(0.28 kg·m~(-2)·h~(-1))的5倍。使用这一体系,还在自然阳光下进行了模拟放射性废液的蒸发实验,结果表明该方法对放射性废液具有很好的净化性能。此蒸发方式具有简单利用太阳能、本体温度低等优势,在实际应用中可以有效解决传统蒸发浓缩方法的高能耗、设备腐蚀等问题,为放射性废液的低成本和高效处理开辟了一条新的途径。
语种	中文
页码	121
内容类型	学位论文
源URL	[http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/32525]
专题	上海应用物理研究所_中科院上海应用物理研究所2011-2017年
作者单位	中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
推荐引用方式 GB/T 7714	耿艺耘. 三维石墨烯材料在放射性废液蒸发处理中的应用基础研究[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所). 2020.

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