| 题名 | 碳化铀和硼化铀陶瓷粉末的制备及性质研究 |
| 作者 | 郭航旭 |
| 答辩日期 | 2019-06-01 |
| 文献子类 | 博士 |
| 授予单位 | 中国科学院大学(中国科学院近代物理研究所) |
| 授予地点 | 中国科学院大学 |
| 导师 | 秦芝 |
| 英文摘要 | 为了实现闭式核燃料循环,中国科学院提出了“加速器驱动先进核能系统(ADANES)”创新性概念。作为其重要组成部分,乏燃料再生循环系统(ADRUF)主要采用先进的干法首端工艺去除乏燃料中的部分裂变产物及中子毒物,再将剩余乏燃料(含U、Pu、MAs等)制成再生核燃料。目前,UO_2燃料是最常用的压水堆核燃料,但是它存在热导率低以及易脆化等缺点。而新型核燃料UC的热导率、密度和铀含量均高于UO_2,并与Pu、MAs具有良好的共熔性,是第四代反应堆的理想候选燃料,尤其是ADS嬗变堆。再者,为了降低UO_2燃料元件的更换成本,选用UB_4作为可燃中子毒物制备含可燃中子吸收剂的核燃料,提高反应堆燃料装载量和延长其运行周期。此外,UB_4具有良好的耐水性和抗辐照稳定性,亦可作为候选的乏燃料地质处置形式。本论文主要开展了两部分的研究工作:一是在传统碳热还原法的基础上,针对多元组分复合材料组分偏析及Pu、Am高温易挥发等问题,以有机物作为碳源,选用Pechini型原位聚合螯合法开展了低温制备UC陶瓷粉末的研究;二是拟分别选用B_4C/C和B_4C为还原剂,采用硼碳热还原法和碳化硼还原法制备UB_4陶瓷粉末。首先,以UO_2与碳黑为原料,采用传统的碳热还原法制备UC粉末。系统研究和分析了压力、原料比例、Ar流速和保温时间等因素对UC制备的影响,获得了碳热还原法的最佳制备工艺参数。其次,在传统碳热还原法的基础上,以有机物代替固体碳作为碳源,采用Pechini型原位聚合螯合法,分别以柠檬酸、甘露醇为螯合剂和交联剂,成功制备了较高纯度的UC精细粉末。其过程主要分为两个阶段:(1)水相过程,UO_2~(2+)与柠檬酸螯合,再与甘露醇聚合,UO_2~(2+)固定于前驱体三维网络结构中,实现铀源与碳源在分子水平上的均一混合;(2)热处理过程,有机碳源的原位碳化和碳热还原过程。SEM和TEM分析表明UO_2纳米颗粒均匀分布在裂解C基质中,形成了UO_2/C纳米复合材料。由于较短的原料迁移距离,碳热还原温度可以有效降低至1400°C。再次,以B_4C和碳黑为联合还原剂,采用硼碳热还原法成功制备了UB_4粉末。为了补偿B的损失,需添加过量的B_4C原料。同时,对UB_4的抗氧化性和耐腐蚀性做出了进一步的研究,结果表明:(1)相比于常规核燃料(如UO_2、UC、UN和U_3Si_2),UB_4展现了良好的抗氧化性,其氧化起始温度为~500°C;(2)UB_4的氧化过程分为三步:第1步,500°C开始氧化,主要产物是U_3O_8和B_2O_3;第2步,?1000°C,U_3O_8和B_2O_3被进一步氧化,生成中间产物UB_2O_6;第3步,?1000°C,UB_2O_6分解,最终生成U_3O_8;(3)ICP-OES和SEM分析表明UB_4具有良好的耐水性和酸溶性。最后,以B_4C为单一还原剂(不添加C),采用碳化硼还原法合成了UB_4粉末。由于可能生成了除B_2O_3之外的富B氧化物(如B_2O_2、B_2O),需额外添加过量的B_4C还原剂。SEM分析表明该方法制得了无规则形状、粗大化的UB_4颗粒。随后,进一步探究了其颗粒粗大化的原因,即由升温过程中温度诱使原料UO_2颗粒粗大化和副产物B_2O_3的存在共同导致。 |
| 语种 | 中文 |
| 页码 | 127 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://119.78.100.186/handle/113462/134950]  |
| 专题 | 近代物理研究所_加速器总体室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 郭航旭. 碳化铀和硼化铀陶瓷粉末的制备及性质研究[D]. 中国科学院大学. 中国科学院大学(中国科学院近代物理研究所). 2019. |
| 个性服务 |
| 查看访问统计 |
| 相关权益政策 |
| 暂无数据 |
| 收藏/分享 |
除非特别说明，本系统中所有内容都受版权保护，并保留所有权利。
修改评论