| 题名 | 铑、钴表面合成气制C2含氧化合物的密度泛函理论研究 |
| 作者 | 赵永慧 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2011-12-07 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 李微雪 |
| 学位专业 | 物理化学 |
| 中文摘要 | 随着全球气候的变化、化石燃料资源的日趋减少以及原油价格的持续上涨，能源问题 是已经成为近年来全球普遍关心的焦点之一。由天然气、煤和生物质制得的合成气通过费 托合成方法高效转化为高品质液体燃料(GTL)及化工燃料对于缓解世界能源紧张和环境保 护具有重要的意义。其中由合成气出发合成C2 含氧化物作为一条经济的工业路线，近年 来始终是国内外十分活跃的研究领域。研究发现： ⒈ 在Rh，Co 表面，HCO 与CHx 插入偶联反应的能垒均要比相应的CO 插入偶联反 应的能垒相对较低，提出HCO 插入是C2 含氧化合物和碳链增长的重要通道。由于氧与金 属Co 具有比Rh 更大的亲和力使得CHxCHO 在Co 表面发生C-O 键断裂的能垒相对较低， 使得Co 催化剂具有较高的烷烃选择性，而Rh 催化剂具有相对较高的含氧化物的选择性。 ⒉ 研究发现形成RhCu 合金后，RhCu 合金表面可以有效地提高C2 含氧化合物的选择 性。进一步研究发现，RhCu 合金不但能够有效地降低贵金属Rh 催化剂的用量，还能有效 抑制积碳的形成。 ⒊ 通过理论计算首次研究了Co2C 的体相电子和结构性质以及表面稳定性，考察了 CO 在Co2C(011)表面的吸附和活化。在理论上揭示了利用Co/Co2C 非贵金属催化剂选择性 制备高碳醇的可行性。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 物理化学 |
| 公开日期 | 2012-07-09 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://159.226.238.44/handle/321008/116568]  |
| 专题 | 大连化学物理研究所_中国科学院大连化学物理研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 赵永慧. 铑、钴表面合成气制C2含氧化合物的密度泛函理论研究[D]. 中国科学院研究生院. 2011. |
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