| 题名 | MnOx-CeO2催化剂上乙醇氧化反应的研究 |
| 作者 | 李华举 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2011-11-18 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 申文杰 |
| 学位专业 | 物理化学 |
| 中文摘要 | 本论文考察了锰铈的比例、氧化锆的掺杂、尺寸和形貌对MnOx-CeO2 氧化物上乙醇氧 化反应性能的影响。采用氧化还原共沉淀方法制备的Mn0.6Ce0.4Ox 纳米粒子在463K 即可使 乙醇完全氧化为CO2，并具有较好的稳定性和抗水性能，这是由于其拥有较多的高价锰 (Mn4+)，同时锰-铈固溶体的形成提高了晶格氧的移动性和分子氧的活化能力。采用FTIR 和TPD/TPSR 技术对Mn0.6Ce0.4Ox 上乙醇氧化反应的研究表明：乙醇在室温下即可吸附在 催化剂表面形成大量的乙氧基物种，随着温度升高，进而转化为醋酸盐和碳酸盐物种，最 终氧化为CO2。 氧化锆的掺杂进一步减小了MnOx-CeO2 复合氧化物的晶格参数，并阻碍了氧化物粒子 的长大，提高了热稳定性以及储氧量。同时，Mn0.6Ce0.2Zr0.2Ox 中Ce4+被氢气还原的比例为 76.1 %，远大于Mn0.6Ce0.4Ox 的35.7 %。与此对应，Mn0.6Ce0.2Zr0.2Ox 上乙醇完全氧化为CO2 的温度降低为453K，其稳定性也明显优于Mn0.6Ce0.4Ox 催化剂。 通过水热合成技术制备了暴露不同晶面的Mn0.3Ce0.7Ox 纳米立方体和纳米棒，在乙醇氧 化反应中表现出明显的形貌效应。{100}晶面上乙醇转化速率和乙醛生成速率约为{111}晶面 的两倍，与其储氧量的大小一致，这是因为{100}晶面具有较高的表面能量。动力学实验也 表明，{100}和{111}晶面上乙醇的转化具有相似的活化能，意味着他们具有相同的活性位。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 物理化学 |
| 公开日期 | 2012-07-09 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://159.226.238.44/handle/321008/116561]  |
| 专题 | 大连化学物理研究所_中国科学院大连化学物理研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 李华举. MnOx-CeO2催化剂上乙醇氧化反应的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2011. |
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