| 题名 | 纳米复合氧化物材料的合成与天然气 催化氧化反应的研究 |
| 作者 | 程杰 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2008-06-07 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 郝郑平 |
| 关键词 | 甲烷催化燃烧 烧绿石 类水滑石衍生复合氧化物 六铝酸盐 反相微乳液 工业锅炉 Catalytic combustion of methane Pyrochlores Hydrotalcite-like compounds Hexaaluminates Reverse microemulsion Industrial boiler |
| 其他题名 | Synthesis of Nano-sized Complex Oxides and Their Application for Catalytic Oxidation of Natural Gas |
| 学位专业 | 环境工程 |
| 中文摘要 | 甲烷催化燃烧可以提高能源利用率，降低环境污染物排放。本论文研究了烧绿石复合氧化物、水滑石衍生复合氧化物、六铝酸盐催化剂的甲烷燃烧性能，并通过XRD，TG-DSC，TPR/TPD，IR，XPS，SEM/TEM等表征技术手段，考察影响材料催化性能的主要因素，并对代表性的新型燃烧催化剂体系进行动力学和反应机理探讨。另外，在应用研究方面，以工业天然气催化燃烧锅炉为应用背景，系统地考察天然气高效节能环保燃烧整体式催化材料的设计与制备、天然气催化燃烧器的设计与实际应用。 主要研究结果如下： 1. La2CoxSn2-xO7-δ系列烧绿石复合氧化物 采用共沉淀方法合成的系列不同含量Co取代La2CoxSn2-xO7-δ烧绿石复合氧化物，当Co含量较小时(x<0.7)，Co在烧绿石结构中高度均匀分散；Co取代显著降低了烧绿石相的形成温度，同时还降低了复合氧化物中Sn-O键的强度，从而促进了氧空缺的形成。x = 0.5时，催化剂拥有最好的氧化活性，其活性和催化剂的还原性能、比表面积紧密相关。 2. La2TM0.3Zr1.7O7-δ系列烧绿石复合氧化物 采用共沉淀方法合成的系列不同过渡金属取代La2TM0.3Zr1.7O7-δ(TM = Fe、Mn、Co)烧绿石复合氧化物，Co在烧绿石结构中高度均匀分散，而Mn和Fe取代后催化剂中分别出现了LaFeO3和LaCoO3晶相。同时，Co和Fe取代降低了烧绿石相的形成温度和Zr-O键的强度，而Mn则与之相反。Fe取代催化剂拥有最好的氧化活性，催化剂的还原性能和比表面积是影响活性的主要因素。 3. Cu1Co2X0.2Al0.8 (X=Fe、Mn、La、Ce)系列水滑石衍生复合氧化物 通过共沉淀的方法制备了系列Fe、Mn、La、Ce取代Cu1Co2/Al类水滑石前体材料，经焙烧后得到相应衍生复合氧化物。Mn取代催化剂具有最佳的甲烷催化燃烧性能，其起燃温度和全转化温度分别为374和496oC。催化剂的活性的差异主要归因于催化剂的还原性能及其表面氧物种。 4. 反相微乳液法制备La2Co0.3Zr1.7O7和Ba0.2La0.8FeMnAl10O19催化剂 比较了反相微乳液和共沉淀方法对La2Co0.3Zr1.7O7和Ba0.2La0.8FeMnAl10O19催化剂性能的影响，反相微乳液方法通过控制粒子的成核、生长过程，可以最终控制催化剂颗粒的形貌与大小，有利于制备大比表面、高活性的催化剂。 5.天然气燃烧整体式催化剂的制备及其在工业锅炉上的应用 通过浸渍和挤压成型的方法制备了具有一定形状、大小和强度的整体式催化剂，并将其应用于天然气催化燃烧工业锅炉，该整体式催化剂可以实现天然气低温起燃，高温安全运行，尾气中一氧化碳浓度低于50ppm，氮氧化物(NOx)浓度低于5ppm，燃烧效率相比气相燃烧提高10～15％，经200h水热稳定性考察，催化剂未见失活。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 纳米材料与减排技术 |
| 公开日期 | 2010-05-31 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/254]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境纳米材料实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 程杰. 纳米复合氧化物材料的合成与天然气 催化氧化反应的研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2008. |
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