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题名	铁锰复合氧化物表面砷解吸及锑吸附行为研究
作者	徐伟
学位类别	博士
答辩日期	2011-05-01
授予单位	中国科学院研究生院
授予地点	北京
导师	曲久辉
关键词	铁锰复合氧化物 砷 解吸 锑 吸附 Fe-Mn binary oxide arsenic desorption antimony adsorption
其他题名	Arsenic desorption and antimony adsorption behaviors on FMBO surfaces
学位专业	环境工程
中文摘要	铁锰复合氧化物可以同时高效去除三价砷和五价砷，在地下水与地表水砷污染治理工程得到应用。但铁锰复合氧化物吸附砷过程仅把砷从水相转移至固相，处理砷污染水体后，不可避免地会产生含砷铁锰复合氧化物沉积。为此，本文针对实际砷污染治理工程中产生的含砷铁锰复合氧化物，系统地研究了砷在其表面的解吸行为。研究结果表明,含砷铁锰复合氧化物中五价砷以吸附态形式存在于 固体表面，而三价砷主要包裹在固体内部，所以在砷解吸过程中三价砷解吸率要远低于五价砷解吸率。在实验设定的不同氧化还原电位下，含砷铁锰复合氧化物表面锰先于铁还原溶出，表面铁还原溶出的同时，砷释放。三者释放量相关分析结果表明砷释放量与铁溶出量相关，与锰溶出量无关。推测在含砷铁锰复合氧化物表面，砷主要与铁氧化物结合。共存离子对砷的解吸率随pH 升高而增加，在pH11.0、磷酸根和硅酸根浓度为5 mmol/L 时，含砷铁锰复合氧化物中砷解吸率分别为14.5%和12.8%。而在其他共存离子如硫酸根、碳酸氢根存在下，砷解吸率小于1%。在实验设定的pH 范围内，自身pH 值对砷的解吸影响很小，在pH 11.0时，低于2%的砷从含砷铁锰复合氧化物表面解吸。但随着pH 值升高，共存离子在溶液中的形态电负性增加，促进了共存离子对砷的解吸。 锑与砷同族，且在水溶液中的存在形态和化学性质与砷相似。为此，本论文研究了铁锰复合氧化物对锑的吸附性能及机理。结果表明，铁锰复合氧化物对五价锑和三价锑均有很好的吸附效果。在pH5.0 时，铁锰复合氧化物对五价锑的最大吸附容量达到1.0 mmol/g，略高于羟基氧化铁的吸附容量(0.82 mmol/g)，远高于二氧化锰的吸附容量(0.43 mmol/g)。在pH3.0 时，铁锰复合氧化物对三价锑最大吸附容量达1.76 mmol/g，远高于羟基氧化铁(0.83 mmol/g)及二氧化锰(0.81 mmol/g)对三价锑的吸附容量。铁锰复合氧化物去除三价锑受pH 影响很弱，但随着pH 值的升高，材料对五价锑的吸附逐渐降低。不同浓度硝酸钾构成的离子强度对铁锰复合氧化物去除锑无影响，共存离子中只有磷酸根的存在会抑制铁锰复合氧化物对锑的吸附。通过原位红外与X 射线光电子能谱表征铁锰复合氧化物吸附锑过程，研究其吸附机理。结果表明，五价锑吸附到铁锰复合氧化物表面，形成表面络合物。材料表面丰富的锰羟基及铁羟基同时参与吸附，使得铁锰复合氧化物对五价锑的吸附性能高于羟基氧化铁及二氧化锰。三价锑在铁锰复合氧化物表面存在氧化还原与吸附两个过程。首先，三价锑被吸附到铁锰复合氧化物表面；随后，三价锑与材料表面四价锰发生氧化还原反应，生成的五价锑再次吸附到材料表面。四价锰被还原后生成的锰离子也被吸附到材料表面，增加了材料表面的正电性，促进了材料对五价锑的吸附。因此，铁锰复合氧化物吸附三价锑要远高于自身吸附五价锑及其他材料吸附三价锑。 对比大沙河砷污染治理前后水质，发现处理后水中重金属浓度较处理前有所降低。为此，本论文探讨了铁锰复合氧化物对重金属的吸附性能。作为对照，同时考察了羟基氧化铁与二氧化锰对重金属的吸附性能。研究结果表明，铁锰复合氧化物对重金属(Cd2+、Cu2+、Pb2+)具有较强的吸附能力，在pH6.0 时，材料对Cd2+、Cu2+、Pb2+的最大吸附容量分别为0.37 mmol/g、1.13 mmol/g 和1.08 mmol/g，吸附量随pH 值升高而增加。但二氧化锰对重金属有更好的吸附性能。重金属吸附与材料表面的电荷性质相关。二氧化锰的等电点更低，在pH 中性或弱酸性条件下，材料表面负电性强于铁锰复合氧化物，有利于重金属向材料表面迁移，使得二氧化锰具有更好重金属吸附能力。
语种	中文
学科主题	水处理工程
公开日期	2011-08-30
内容类型	学位论文
源URL	[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/783]
专题	生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室
推荐引用方式 GB/T 7714	徐伟. 铁锰复合氧化物表面砷解吸及锑吸附行为研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2011.

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