题名磁性纳米材料在污染物去除和样品前处理中的应用研究
作者张升晓
学位类别博士
答辩日期2010-05-01
授予单位中国科学院研究生院
授予地点北京
导师蔡亚岐
关键词磁性纳米颗粒 苯酚 苯胺 催化降解 吸附 表面羟基 固相萃 取 酞酸酯 多环芳烃 Magnetic nanoparticles phenol aniline catalytic degradation arsenic adsorption surface hydroxyl solid-phase extraction phthalate esters polycyclic aromatic hydrocarbons.
其他题名Application of Magnetic Nanoparticles in Removal of Environmental Pollutants and Pretreatment of Water Sample
学位专业环境科学
中文摘要本文的研究工作围绕磁性纳米材料在污染物去除和样品前处理中的应用展 开,论文从总体上分为以下几部分: 论文的第一部分介绍了磁性纳米材料的理化性质、制备、表面修饰等,并论 述了其在环境化学、分析化学、生物领域和工业领域的应用研究进展。 论文的第二部分将Fe3O4纳米颗粒应用于催化降解水溶液中的苯酚和苯胺类 污染物。结果表明,在酸性和中性条件下,磁性Fe3O4 纳米颗粒能够催化H2O2 分解苯酚和苯胺污染物。当催化剂的用量为5 g/L,过氧化氢的用量为1.2 mol/L, 在35oC 的温度下进行反应,经过6 个小时,1 mmol/L 的苯酚和苯胺能够完全降 解。在反应的溶液中检测到了甲酸、乙酸、丁烯二酸、对苯二醌等中间产物。其 反应的机理可能是Fe3O4 纳米颗粒催化H2O2 释放出羟基自由基(·OH),强氧化性 的·OH 能够催化氧化降解苯酚和苯胺。 论文的第三部分研究了砷在双金属氧化物磁性纳米材料MnFe2O4 和 CoFe2O4 上的吸附行为,考察了pH 值、砷的初始浓度、平衡时间和共存阴离子 对砷吸附的影响。AsIII 和AsV 在MnFe2O4 和CoFe2O4 上的最大吸附容量远远高 于Fe3O4, XPS 分析表明,吸附容量的升高可能是由于MnFe2O4 和CoFe2O4 表 面羟基的含量升高引起的。磷酸根和硅酸根对砷的吸附有较大的影响,用0.1 mol/L 的NaOH 溶液能将80% AsIII 和90% AsV 从吸附剂上解吸下来。 论文的第四部分制备了亲水性的海藻酸钡薄膜(Ba2+-ALG) 包覆的 Fe3O4@C18 吸附材料,并用该材料从环境水样中富集多环芳烃(PAHs)和酞酸酯 (PAEs)类污染物。利用磁分离将吸附了目标物的固相萃取材料从溶液中分离出来 并进行洗脱,避免了耗时的过柱操作。从500 mL 水样中萃取目标物并将洗脱液 浓缩到0.5 mL,富集系数达到了1000 倍。在优化的条件下,菲、芘、苯并蒽和 苯并芘的检测限分别为5、5、3、2 ng/L,酞酸丙酯、酞酸丁酯、酞酸环己酯和 酞酸辛酯的检测限为36、59、19、36 ng/L。测定几种实际环境水样的目标物的 加标回收率在72-108%之间,标准偏差为1-9%。 论文的第五部分制备了碳材料包覆的Fe3O4(Fe3O4/C)纳米颗粒,并将这种材 料用作固相萃取吸附剂从环境水样中富集痕量的多环芳烃类(PAHs)污染物。 Fe3O4/C 吸附剂拥有很高的吸附容量和萃取效率,从1000 mL 的环境水样中萃取 PAHs 目标物,只需要50 mg 吸附剂。在优化的固相萃取条件下,几种PAHs 的 检测限在0.2-0.6 ng/L。利用该方法测定几种环境水样的PAHs 加标回收率在 76-110%之间,相对标准偏差为0.8-9.7%。第四部分和第五部分所建立的基于磁 性纳米材料的固相萃取方法具有吸附剂用量少、萃取效率高、分析速度快、操作 便利等优点。
语种中文
学科主题环境化学
公开日期2011-04-07
内容类型学位论文
源URL[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/550]  
专题生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
张升晓. 磁性纳米材料在污染物去除和样品前处理中的应用研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2010.
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