| 题名 | CeO2 纳米材料的可控制备及其催化氧化邻-二甲苯的研究 |
| 作者 | 何莲 |
| 学位类别 | 硕士 |
| 答辩日期 | 2010-05-01 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 贺鸿 |
| 关键词 | 氧化铈 水热法 可控制备 形貌 催化氧化 邻-二甲苯 ceria hydrothermal synthesis controllable preparation morphology catalytic oxidation o-xylene |
| 其他题名 | Controlled Synthesis of CeO2 Nanomaterials and Their Application for o-Xylene Catalytic Oxidation |
| 学位专业 | 分析化学 |
| 中文摘要 | 在无需模板剂和表面活性剂的条件下，以NaOH 为沉淀剂，通过调变水热法中反应物浓度、pH 值、水热温度和水热时间等参数实现了CeO2 纳米棒、纳米立方体与纳米颗粒的可控合成；采用透射电子显微镜(TEM)、比表面积(BET)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、高倍电子显微镜(HRTEM)等手段对CeO2纳米材料进行了表征，并考察了其对邻-二甲苯催化氧化性能；使用原位漫反射红外光谱仪(in situ DRIFTS)和程序升温脱附(TPD)等手段考察CeO2 纳米材料的表面属性与对氧的活化，以氧的活化为纽带，初步建立材料结构与催化氧化邻-二甲苯之间的构效关系。主要研究内容和成果概括如下： (1) 成功地实现了CeO2 纳米材料的尺寸可控制备。CeO2 纳米颗粒的尺寸可通过Ce(NO3)3 浓度、pH 值、水热温度和水热时间进行调控；调节NaOH 浓度、水热温度和水热时间可以制备不同尺寸的CeO2 纳米棒；焙烧温度可以控制CeO2 纳米立方体的尺寸。 (2) CeO2 纳米材料具有优异的催化氧化邻-二甲苯的活性、选择性与耐久性。使用CeO2 纳米棒作为催化剂，在空速为10,000 mL·h-1·g-1 时，250 °C 时即可实现 500 ppm 邻-二甲苯的完全氧化；在整个实验过程中均只检测到H2O 和CO2，没有其它副产物形成；在270 °C 下，经100 h 后CeO2 纳米立方体上邻-二甲苯的转化率可稳定在99.5%。 (3) 发现纳米CeO2 上邻-二甲苯的催化氧化属于结构敏感反应，CeO2 纳米颗粒、纳米棒和纳米立方体上邻-二甲苯催化氧化存在明显的尺寸效应与形貌效应：催化剂用量一定时，CeO2 纳米材料尺寸越小，其催化活性越高；CeO2 纳米棒表现出最高的催化氧化邻-二甲苯性能，CeO2 纳米立方体次之，最差的是CeO2 纳米颗粒。 (4) XRD 表明CeO2 纳米材料均为纯萤石立方结构，HRTEM 及O2-TPD 研究表明不同形貌CeO2 纳米材料存在表面能不同的优势晶面，而不同晶面形成氧空穴的能力各异，致使其具有不同的氧吸附与活化的能力，最终导致活性差异。 (5) 发现在不同温度下焙烧CeO2 纳米立方体会引起材料表面结构与尺寸的变化，从而导致催化活性的差异。在350-550 °C 范围内焙烧，样品尺寸和形貌没有变化，表面氧缺陷以及氧的活化能力是催化活性的决定因素；550 °C 以上焙烧样品因材料尺寸的增加导致催化氧化邻-二甲苯活性降低；550 °C 是最佳的焙烧温度条件。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 环境化学 |
| 公开日期 | 2011-08-18 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/636]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_大气环境科学实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 何莲. CeO2 纳米材料的可控制备及其催化氧化邻-二甲苯的研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2010. |
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