本发明涉及一种化合物硫硅锌锂和硫硅锌锂红外非线性光学晶体及制备方法和应用，该化合物的化学式为Li₂ZnSiS₄，分子量为235.58，为硫硅锌锂粉末纯样；该晶体的化学式为Li₂ZnSiS₄，分子量为235.58，非中心对称结构单晶，晶系为正交晶系，空间群为Pna2(1)，晶胞参数a=12.892（2）Å，b=7.7739（12）Å，c=6.1451（10）Å，Z=4，单胞体积V=615.88（17）ų。采用将单质锂、锌、单质硅和单质硫在真空条件下进行固相反应法和高温熔融法制备粉末纯样和单晶；本发明中所述的硫硅锌锂红外非线性光学晶体的纯样XRD图与理论值吻合；在2090nm的激光下，倍频效应是AgGaS₂的1.1倍；获得毫米级单晶。