| 题名 | 博士论文-碳材料的第一性原理研究 |
| 作者 | 高斌 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2009 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 吴自玉 ; 朱佩平 |
| 关键词 | 第一性原理计算 密度泛函理论 X射线谱学 大尺度体系计算 |
| 学位专业 | 凝聚态物理 |
| 中文摘要 | 本文在第一性原理的水平上研究了一系列碳材料的物理、化学性质，特别是利用了X射线谱学(X-ray spectroscopies)的方法—包括近边X射线吸收精细结构(near edge X-ray absorption fine structure，NEXAFS)谱、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy，XPS)和X射线发射谱(X-ray emission spectroscopy，XES)。这些谱学表征手段可以提供所研究材料的内壳层、占据态和非占据态的相关详细信息。; 借助于近边X射线吸收精细结构谱，我们成功地揭示了四氰乙烯(tetracyanoethylene)的前线轨道的电子结构信息，这些前线轨道在很大程度上决定了四氰乙烯独特的磁学特性。; 我们的理论计算还证明了X射线谱学能够有效地鉴定富勒烯(fullerene)和内包金属富勒烯(endohedral metallofullerene)的异构体和结构信息。结合实验和理论工作，我们研究了内包金属富勒烯Gd@C82的结构信息。研究结果表明钆原子的平衡位置是位于富勒烯C2轴上的六元环附近；而且，钆原子能够在其平衡位置附近振荡，振荡幅度是随着温度升高而增大。; 此外，采用X射线谱学，我们还进行了碳纳米管修饰方面的工作。譬如，借助于紫外光电子光谱(ultraviolet photoelectron spectroscopy，UPS)实验和理论计算，我们研究了氢溴酸溶液对碳纳米管(carbon nanotube)修饰作用、碳纳米管发生的局域结构变化、以及碳纳米管和溴的相互作用。利用近边X射线吸收精细结构谱，我们研究了链霉亲和素-蛋白(streptavidin protein)和碳纳米管的相互作用。研究结果表明碳纳米管会影响蛋白质肽键(peptide bond)的几何结构，并导致相应的吸收谱的变化。这些研究结果除了有助于理解碳纳米管修饰方面的工作外，还显示了X射线谱学在研究碳纳米管修饰、碳纳米管和复杂体系相互作用方面的优势和应用价值。本论文还提出了新的针对大尺度体系的计算方案—中央插件延长法(central insertion scheme，CIS)。借助于该方法以及并行算法的实现，我们可以在比较高的理论水平上，比如杂化密度泛函理论(hybrid density functional theory)，快速有效地研究大尺度体系(多达150000个电子)的电子结构和性质。和传统的计算方法比较，中央插件延长法可以提供足够高精度的结果，但是计算时间却花费的很小。借助于该方法，我们成功地研究了不同尺寸(从直径0.76纳米、包括29个碳原子，一直到直径7.3纳米、包括20959个碳原子)的纳米金刚石的电子结构。我们的研究结果从某种意义上解决了量子尺寸限制模型(quantum confinement model)是否适用于纳米金刚石这一长期争论。此外，借助于中央插件延长法，我们还研究了一系列不同直径和长度的单壁碳纳米管(single-walled carbon nanotube，SWCNT)的电子结构和X射线谱学特征，这些研究使得解释现有的一系列实验结果成为可能。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 凝聚态物理 |
| 公开日期 | 2016-02-25 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.ihep.ac.cn/handle/311005/210226]  |
| 专题 | 多学科研究中心_学位论文和出站报告 |
| 作者单位 | 中国科学院高能物理研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 高斌. 博士论文-碳材料的第一性原理研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2009. |
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